할로겐나트리움이온혼합도체 Na₃YBr_6-xCl_x에서 높은 이온전도성에 대한 원자적리해

높은 이온전도성과 낮은 전기전도도를 가진 고체전해질을 연구하는것은 완전고체축전지를 실현하는데서 매우 중요하다.

연구조는 1원리계산과 기계학습원자간포텐샬에 기초한 분자동력학모의를 리용하여 혼합할로겐화물 Na₃YCl_xBr_6-x(NYCB_x)에서 Na이온전도성의 강화에 대한 원자론적인 견해를 제기하였다.

나트리움-이트리움혼합할로겐화물 Na₃YCl_xBr_6-x(NYCB_x, x=0, 1.5, 3, 4.5, 6)를 1원리계산으로 밀도함수리론(DFT)구조와 분자동력학(MD)모의내에서 나트리움 SSEs로 정의한다.

단위세포의 구조최량화와 전자구조계산은 량자ESPRESSO(QE, 7.2판)자료기지를 리용하여 진행된다.

그림. Na 및 [YCl_xBr_6-x]³-사영된 포논띠중심들사이의 차이를 가진 포논띠중심들

Na이온이동도와 전도도에 대한 보다 깊은 원자론적인 견해를 얻기 위하여 포논투영된 DOS에 대한 심도있는 분석을 통하여 살창진동특징들을 고찰하였다.

살창진동특징을 정량적으로 분석하기 위하여 포논띠중심(PBC, 평균진동주파수 ω_av)을 계산하였다.

우의 그림은 계산된 총 Na양이온 및 음이온사영된 PBCs와 양이온과 음이온사영된 PBCs사이의 차이를 보여준다.

모든 할로겐화물들에 대하여 전체 PBC는 [YX6]³-사영된 PBC와 거의 일치하는데 이것은 살창동력학이 이 음이온부분살창진동들에 의해 규정된다는것을 의미한다.

이와 같이 원자모의를 리용하여 혼합할로겐화물 Na₃YCl_xBr_6-x의 구조변형, 전자 및 이온전도도, 살창동력학을 연구하였다.

계산은 Cl함량 x가 증가함에 따라 전기전도도가 점차적으로 감소하며 Na이온전도도는 중간조성의 혼합할로겐화물에서 가장 낮은 활성화에네르기를 가지고 가장 높은 값에 도달하였으며 Na양이온과 음이온의 가장 큰 국부이지러짐과 중첩이 일어난다는것을 보여주었다.

연구결과는 잡지 《Applied Physics Letters》에 《Atomistic insight into enhanced ionic conductivity in mixed halide sodium ion conductor Na₃YCl_xBr_6-x》(https://doi.org/10.1063/5.0257157)의 제목으로 출판되였다.